本网讯 近日,能源领域国际顶级期刊《Energy & Environmental Science》(IF= 30.067)在线发表了我校化学化工学院李洁教授和李文章副教授团队在非金属电催化剂设计和机理研究领域的最新进展,论文题目为“Defect-rich and ultrathin N doped carbon nanosheets as advanced trifunctional metal-free electrocatalysts for ORR, OER and HER” (2019, DOI: 10.1039/C8EE03276A)。此研究成果为李洁教授与美国波多黎各大学陈中方教授团队合作完成。论文第一作者是我校2015级博士生江浩,李文章副教授为论文第一通讯作者。
图为密度泛函理论计算相关结果及组装的锌-空气电池恒电流充放电曲线
燃料电池、金属空气电池和电解水等能源存储与转换技术由于高容量、低成本和绿色环保等优点在能源与环境领域具有广阔的应用前景,是目前的研究热点之一。氧还原反应(ORR)、析氧反应(OER)和析氢反应(HER)过程是开发和商业化应用上述能源存储与转换系统的关键技术之一。目前贵金属基催化剂(Pt/C或IrO2)高昂的成本限制了其大规模商业化应用。因此,开发低成本、高活性、长寿命的非贵金属基催化剂尤为迫切,但仍然面临许多重要挑战。
鉴于此,李洁教授团队采用自发气泡发泡策略合成了一种氮掺杂的超薄碳纳米片。这种具有超薄片状结构、超高比表面积(1793 m2g-1)和丰富边缘缺陷的碳纳米片在ORR、OER和HER过程均展现出优异的催化性能和长期稳定性。同步辐射X射线吸收精细结构谱(NEXAFS)等实验结果和密度泛函理论计算揭示,位于Armchair型石墨烯结构边缘缺陷处且与石墨N相邻的碳原子(A-1构型)为ORR、OER和HER的活性位点。组装成可充放电锌-空气电池后,该种超薄碳纳米片催化剂展现出高的能量密度(806 Wh kg-1)、低的充/放电压平台差(0.77 V)和超长的循环寿命(>330 h)。该研究为制备具有独特结构和高比表面积的先进碳材料提供了一种通用方法,也为设计和开发与能源相关的电化学反应多功能催化材料提供了新思路。
上述工作获得了国家自然科学基金和合肥微尺度物质科学国家实验室国家同步辐射实验室的大力支持。李洁教授团队近年来在金属空气电池、人工光合成太阳燃料等研究领域取得了较好进展,先后主持科技部863项目2项,国家自然科学基金5项,在Energy & Environmental Science,Applied Catalysis B-Environmental, Small, Carbon,ACS Sustainable Chemistry & Engineering等国际权威期刊发表论文50余篇,论文引用次数1000余次,相关授权专利7项。